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同济大学裴艳中教授课题组热电材料研究取得系列进展
时间:2017-04-24     编辑:     |     打印    关闭

  热电能源转换技术是利用半导体材料的塞贝克(Seebeck)效应和帕尔贴(Peltier)效应为原理,通过温差驱动电子定向迁移,实现热能与电能的直接转换,是清洁能源技术的典型代表。近年来,同济大学裴艳中课题组致力于电热性质解耦、最小化晶格热导率两个方面的研究,发展了能带调控解耦电热性质、微观结构调控分级降低晶格热导率的指导思路与实现技术,协同这两类手段在多材料体系获得热电性能大幅提升,在高性能热电材料研究与开发方面取得了系列进展。相关成果发表在Nature Communications(2)Advanced Materials(3)等高水平期刊上。 

  多能带提升了电学性质研究:在前期能带调控的工作基础之上(Adv. Mater. 2012, 24, 6125),利用固有能带嵌套结构实现多能带传导载流子,开发了300-700 K温区内热电性能最高(zT~1)的单质材料——(1),填补了该温区高性能单质热电材料的空白(Nat. Commun. 2016, 7, 10287);通过能带结构研究,重新认识了传统的热电材料-GeTe,由于其多能带导电和高温下的低有效质量,使得它具有良好的电学性能,zT可高达1.8.由于其多能带导电和高温下的低有效质量,使得它具有良好的电学性能,zT可高达1.8.由于其多能带导电和高温下的低有效质量,使得它具有良好的电学性能,zT可高达1.8.(NPG Asia Mater. 2017, 9, e353) 

   

  1. Te的价带嵌套和zT (a)及多能带结构的Fermi面示意图(b) 

  分级降低晶格热导率研究:一方面基于不同尺度的缺陷散射不同频率的导热基元(声子),设计多级缺陷降低晶格热导率(κL)。通过空位诱导形成高浓度位错,这些一维线缺陷使PbSeκL降低至玻璃态(2)zT达到1.7,为当前该材料报导最高值(Nat. Commun. 2017, 8, 13828);利用零维点缺陷(空位和间隙)对声子的强烈散射作用,开发了具有本征空位结构的新型热电材料Cu2SnSe4(Chem. Mater. 2016, 28, 6227-6232) ;大幅降低了含有间隙Cu离子结构的SnTe材料的晶格热导率 (Adv. Elec. Mater. 2016, 2, 1600019)。另一方面,通过寻找低声子输运速度的材料(即低声速),开发了具有已知热电材料中κL最低、性能媲美于传统材料的新型热电材料体系Ag8SnSe6(Adv. Sci. 2016, 3, 1600196) 

   

  2. 一维线缺陷位错对晶格热导率的降低作用

  协同上述策略大幅提升热电性能研究:通过掺杂Mn/Mg元素收敛SnTe的价带结构,并引入Cu间隙离子结构降低热导率,协同多能带导电与间隙原子点缺陷使SnTe材料zT 达到1.6(提升300%)(3),为当前该材料最高(Adv. Mater. 2017, 29, 1605887ACS Energy Letters 2017, 2, 563);通过Eu掺杂收敛PbTe的价带结构,并通过Na掺杂引入带电点缺陷提升位错增殖增加线缺陷浓度,最终提高能带间并度的同时大幅度降低了材料的晶格热导率,其zT 达到2.2,为当前该材料最高值之一(Adv. Mater. 2017,29,1606768,图3) 

   

3. SnTe协同电热调控的zT(a)PbTe协同电热调控的晶格热导率(b)zT(c) 

  上述系列成果为热电性能优化设计提供了科学依据,丰富了热电性能调控手段及热电材料体系。详情可参考其课题组网页http://www.tongji.edu.cn/~yanzhongpei 

 
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